＞あるウインドウの中にピクチャボタンを貼り付けております。
＞これをクリックしてある処理を発生させます。
＞
＞ここで、Enterキーを押してもクリックイベントを発生しません。
＞スペースキーを押すと発生します。
＞
＞Enterキーを押してクリックイベントを発生させる方法は
＞ございますでしょうか？

アクティブなウィンドウに対して、ボタンにフォーカスがなくても Enterキーで実行するなら、
Angelさんがおっしゃったようにボタンのプロパティで [デフォルト] にチェックするだけでいいです。
それともこのようなデフォルトボタンが嫌なら かじさんのおっしゃっている方法でいいでしょう。

それと...

＞てとらぽっと様の1188番の書き込みを拝見しまして、
＞方法があるように思われるのですが、それを見つけられずに
＞悩んでおります。

Me＞また、コマンドボタンならフォーカスが当たれば黒枠がついてEnterキーでクリックできるようにするとか、

の発言を受けての質問ですよね？
ウィンドウにいっぱいボタンがあってデフォルトボタンでは出来ないけど、そういう風に見せたいので
わたしは GetFocusイベントに

This.Default = True

と書いています。必要に応じて LostFocusイベントで This.Default = False もしています。

当然ボタンはあちこち貼るので設定／記述が面倒ですから、ユーザーオブジェクトを作っておきます。
[ビジュアル]の[標準]から[PictureButton]を選び、これにスクリプトを記述します。
あるいはかじさんのおっしゃるイベント＆スクリプトを追加してください。
これでフォーカスが当たれば Enterキーで Clickedイベントが走るボタンの完成です。